A organização terrorista HIDRA também surgiu nessas histórias. Steranko começou a desenhar e arte-finalizar os trabalhos de Jack Kirby em Strange Tales #151 (dezembro de 1966) Steranko também se incumbiu das capas de "Nick Fury" e, raro entre os artistas, começou a escrever as histórias a partir do número 155. "Nick Fury, Agent of S.H.I.E.L.D." se tornou um dos marcos da Era de Prata Steranko introduziu ou popularizou nos quadrinhos os movimentos artísticos contemporâneos, como a psicodelia e op art, se inspirando na estética de Dali e em Richard Powers, que criara um estilo conhecido por "Zap Art."
Ele absorveu, adaptou e reconstruiu o trabalho de Jack Kirby, usou fotomontagem (particularmente para paisagens de cidade) e páginas cheias e dobradas. Em Strange Tales #167 (janeiro de 1968), Steranko criou o primeiro quadrinho de quatro páginas.
As histórias de Steranko traziam muita ação e intriga, alguma sensualidade.
Ele criou uma versão própria das Bond girls, redesenhando a personagem da Condessa Valentina. Seus desenhos sofreram restrições devido ao Código de Ética vigente. Uma historia que foi republicada em Nick Fury Special Edition #1 (dezembro de 1983) e que teve um painel redesenhado quando da primeira publicação em função do citado código, apresentou o original de Steranko. Steranko "combinava o dinamismo do desenho de Jack Kirby com os modernos conceitos gráficos", escreveu Larry Hama. As aventuras de Fury continuaram em sua própria revista, com as histórias de Steranko republicadas em formato de aventuras de 20 páginas: "Who is Scorpio?" (revista #1); "So Shall Ye Reap...Death" (#2), inspirado na peça de Shakespeare A tempestade; "Dark Moon Rise, Hell Hound Kill" (#3), e Hound of the Baskervilles e a sequência "What Ever Happened to Scorpio?" (#5). Steranko também desenhou aventuras do Capitão América e X-Men, sendo que nesta última grafou um novo logotipo para a capa. Após muitos conflitos, Steranko saiu da Marvel. Ele retornaria como artista de capas entre 1972-73. Steranko deixou gradualmente os quadrinhos, entre 1969 e 1974. Projetos como escrever a história dos quadrinhos e o esforço para publicar ele mesmo seu trabalho tomariam cada vez mais o seu tempo. Escrevendo, desenhando, pintando e colorindo seu próprio trabalho, Steranko não conseguia mais cumprir os prazos impostos pelas editoras. Por isso e por outros motivos, ele começou a se dedicar apenas a capas e projetos especiais. Ele nunca se considerou um artista exclusivo dos quadrinhos, buscando trabalhar em outras áreas como a publicidade, incluindo capas de livros. Steranko fundou a sua própria editora, a Supergraphics, em 1969. E seguiu anos trabalhando com o escritor Byron Preiss. Produziram o livro anti-drogas The Block, distribuído para as escolas primárias. Em 1970 e 1972, a Supergraphics publicou dois volumes de um total planejado de seis, no formato tablóides, com o título The (Steranko) History of Comics, com a história da industria americana de quadrinhos. Escrito por Steranko, com reprodução de capas e uma história completa de The Spirit de Will Eisner, foi o primeiro livro a trazer entrevistas com numerosos quadrinistas dos anos de 1930 e 1940 (Era de Ouro dos Quadrinhos). Steranko também publicou a revita Comixscene (renomeada para Mediascene e finalmente Prevue), especializada em quadrinhos e que circulou até 1994. Em 1973, Steranko tornou-se o editor-fundador do fã-clube oficial da Marvel o FOOM. Retornando ocasionalmente para a escrita, Steranko escreveu, ilustrou e produziu a novela Chandler: Red Tide (1976) da Byron Preiss Visual Publications/Pyramid Books. Steranko produziu um grande número de cartazes de vários filmes, emprestando conceitos artísticos para Steven Spielberg no filme Raiders of the Lost Ark (1981), inclusive desenhando o personagem Indiana Jones. Ele também fez projeto semelhante para Francis Ford Coppola no filme Bram Stoker's Dracula (1992). Escreveu o episódio "The Ties That Bind" da série animada da DC Comics da Liga da Justiça.
